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光催化材料g-C3N4复合物的制备及表征(2)
高温高压合成亚稳态材料合成的基本方法就是高温高压合成法。中科院物理所的姚立得等[11]采用高温高压方法分解缩聚三聚氰胺(C3N6H6)的实验升降压和加热过程均为程序自动控制。其中键合状态主要是C-N和C=N[12]。李雪飞等人[13]将有机物三聚氰胺(C3N6N6)高温热解,得到了石墨相g-C3N4。脉冲放电与高速冲击高温高压[14]中前驱物氮损失较为严重,脉冲放电[15]和高速冲击能很好的抑制这种现象:由于脉冲放电和高速冲击能使前驱物中产生更多的碳氮结合,利于氮的稳定[16];二是能使前驱物的内能增高,活性增大,利于相的转变,促进碳氮晶相的形核[17]与长大。冲击波合成爆炸冲击方法是最早用于合成金刚石的动态高压技术,即利用炸药爆炸时产生的强大冲击压力,以及在冲击压力作用下产生的高温,使石墨转变成金刚石。北京化工大学的刘建军[18]以富氮的C-N-O非晶材料和晶态的双氰胺为前体,在28~44 GPa 的峰值冲击压力范围内,进行了一系列冲击回收实验。回收产物的XRD衍射表明,形成了由β-C3N4[19]和一种新的氮化碳相组成的复合相。目前实验结果表明,冲击压缩过程是一种合成氮化碳相的新路线。其他方法作为一种发展中的制备技术,溶剂热合成方法在更容易实现的条件下获得了一些用传统方法难以制备的材料。Montigaud 等人[20,21]将C3N3(NH2)3溶解于N2H4之中,随后在2.5 GPa, 800~850 ℃的条件下处理,得到了层状结构的深褐色样品。1999年,Y. Fahmy 等人[22]第一次利用
机械
合金化方法进行了合成碳氮化合物的尝试。
作为一种理论预测的新材料,目前已合成了具有独特性能的氮化碳。其高硬度、低摩擦系数、良好的耐磨性、较好的光学性质等对氮化碳在广阔领域里的应用提供了坚实的基础。
经过数十年的时间,科学家对于g-C3N4的研究从未停止过。虽然目前拥有许多的改性方法,但是g-C3N4的可见光主要集中在蓝紫光,对于可见光的利用实在是有限,所以它的光催化性能还是不高。当然这些改性的方法本身就存在缺陷,使用的复合物质都比较的昂贵,而且还会对水体造成污染。如何能够采用精准的微观控制方法?如何解决催化某些有机物的反应过程中,反应速度慢、转化率低的问题?如何克服实验制取的g-C3N4本身存在缺陷、结晶度不高、在水中分散性的难题。
在实际应用中,科研人员利用物理复合改性[23]、化学掺杂改性、微观结构调整等多种改进方法,希望能够进一步提高g-C3N4的催化效果。我们的这个实验通过物理掺杂的方法制备g-C3N4,希望可以找到解决各种问题的方法或者得到什么启发。
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