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基于Cr负载的非金属掺杂铈钛固溶体的催化NO性能研究(3)
(2)过渡金属氧化物催化剂,由于制备工艺简单、来源较为广范,价格低廉,热稳定性好、活性高,近年来被广泛研究。
(3)负载型贵金属催化剂,贵金属催化剂催化氧化NO性能良好,是目前较常用的催化剂,但贵金属资源是有限的,而我国贵金属资源更加宝贵,因此开发更价廉优质的催化剂迫在眉睫。因此本课题采用活性金属铬为活性负载进行催化剂的制备与研究。
1.2.3 NO催化氧化研究进展
在大多数工厂中,燃烧产生的煤烟气中O2含量一般在3%-8%,对NO转化为NO2能够起到一定作用,但是由于烟气中NO含量较低,与O2接触面积较小,无法快速与NO反应[8],氧化程度有限,在实际问题中并无明显效果,无法达到一般标准,无实际的动力学可行性。因此仅靠烟气中氧气来氧化NO不具有可行性,无法实现工业应用价值。而通过采用合适的催化剂来催化氧化NO的方法可以实现快速氧化低浓度NO的目的。国外一些学者也对过氧化剂直接氧化NO的方法进行过研究,但由于氧化剂成本太高,无法实现大规模、工厂化使用,所以现阶段更注重研究催化剂催化氧化NO的新方法。早先,有日本学者就当是烟气排放标准提出了将NO转化为NO2后排放,这一想法得到了众多学者的响应,逐渐形成了采用
一些价格低廉、易于制备的化合物作为催化剂这一思路。之后,越来越多的学者按照这一思路,不断的深入研究,研制出许多新型催化剂投入到现实生产中,像其中具有代表性的有:过渡金属氧化物催化剂、活性炭催化剂、分子筛催化剂、负载型贵金属催化剂[9]等。
过渡金属氧化物由于
材料
取材较为广泛,其金属氧化物对NO氧化效果较好,制备方法较为简便,价格低廉,因此被世界各地学者广泛应用,并进行深入研究。早先也有日本学者对过渡金属氧化物在一定温度下对NO的催化效率通过实验进行过比较,结果发现其活性顺序为Mn > Cr > Co > Ni > Cu > Fe > V[10],之后又有学者Li等将Ce掺杂在Mn-TiO2催化剂中,结果发现Mn的氧化物有较高的催化活性,能够在较低温度达到最佳活性,但之后Tang等的研究结果发现,抗硫实验中,二氧化硫会占用Mn的活性位点,催化剂在通硫后会完全失活[11],所以无法在工业中得到应用。所以近年来,各地学者又将目光投向活性仅次于Mn的Cr,结果发现Cr活性虽然不如Mn,但湘潭大学童志权课题组研究证明Cr在通入SO2的气氛下会部分失活但是可逆[12],解决了Mn通硫后失活这一问题,通过进一步研究可能应用于工业中,实现较大的工业价值。所以本课题将探究基于Cr负载的非金属掺杂铈钛固溶体的催化氧化性能。
1.3论文的研究思路和研究内容
研究思路
在载体的制备方法中,我们选择了溶胶凝胶法[14],这种方法常用于载体的制备,与其他
方法相比它具有如下优点:
(1)由于溶胶凝胶法是先将药品完全混合与溶剂中,配制成溶液,分散性较好,各种原料能够较好的混合,在制成载体后能够分散的较为均匀。
(2)由于反应过程主要是在溶液中进行,相比于固相反应,反应进行更加彻底,反应需要的温度较低,较为容易达到,溶胶凝胶体系中组分的扩散一般认为是在纳米范围。
所以本课题主要通过溶胶凝胶法制备非金属掺杂铈钛固溶体载体,以非金属改性铈钛固溶体,并将其负载到Cr上,以过渡金属(Cr)作为活性组分制备催化剂,从而达到催化氧化NO的目的。催化剂的活性测试我们采用多相催化反应系统,将催化剂置于固定床中,通过烟气分析仪对进、出口烟气中的组分含量进行分析,以确定它的催化氧化性能。
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